山东鲁海食品有限公司产品农药残留限量风险评估

Q/P-JD-08

评估日期:20##年 09月  03日      评估人：刘元升、陈日军、 徐炳辉 、石运生、石运海   基地：鲁海向阳草莓基地GLH-XY

第二篇：苹果中农药残留风险评估

中国农业科学 2014,47(18):3655-3667

Scientia Agricultura Sinica doi: 10.3864/j.issn.0578-1752.2014.18.013

苹果农药残留风险评估

聂继云，李志霞，刘传德，方金豹，王 成，郭永泽，雷绍荣，李海飞，徐国锋，闫 震1123456111 （1中国农业科学院果树研究所/农业部果品质量安全风险评估实验室（兴城），辽宁兴城 125100；2山东省烟台市农业科学院，山东烟台 265500；3中国农业科学院郑州果树研究所，郑州 450009；4新疆农业科学院农业质量标准与检测技术研究所，乌鲁木齐 830091；5天津市农业质量标准与

检测技术研究所，天津 300381；6四川省农业科学院质量标准与检测技术研究所，成都 610066）

摘要：【目的】开展苹果农药残留风险评估研究，为苹果消费、农药残留监管和农药最大残留限量（MRLs）

制修订提供科学依据。【方法】对采自主产区的200个苹果样品进行农药残留检测，分别用%ADI和%ARfD进

行农药残留慢性膳食摄入风险评估和急性膳食摄入风险评估，用ADI值、大份餐和体重计算最大残留限量估

计值（eMRL），借鉴英国兽药残留委员会兽药残留风险排序矩阵进行农药和样品风险排序。【结果】⑴ 检

测的102种农药中26种农药检出残留，检测的200个样品中189个样品检出农药残留，仅有1个样品农

药残留超标（超标农药为氧乐果）；⑵ 检出残留的26种农药，其慢性膳食摄入风险（用%ADI表示）在

0.00%—1.07%，平均值为0.13%；其急性膳食摄入风险（用%ARfD表示）在0.18%—22.41%，平均值为4.12%；

⑶ 根据残留风险得分，检出残留的26种农药可划分为3类，即高风险农药（8种）、中风险农药（10种）、

低风险农药（8种）；⑷ 以风险指数排序，风险高的样品仅占1.5%，风险中、低和极低的样品占98.5%；

⑸ 在检出残留的26种农药中，灭幼脲可不制定MRL，氟硅唑等6种农药的MRLs过严，乐果等5种农药的

MRLs过松，建议矮壮素、苯醚甲环唑、虫酰肼、二嗪磷、氟硅唑、甲基硫菌灵、乐果、联苯菊酯、氯氟氰

菊酯、氰戊菊酯、炔螨特、噻嗪酮、三氯杀螨醇、杀扑磷、戊唑醇、烯唑醇、亚胺硫磷和抑霉唑的MRLs

分别设定为4、1、2、0.5、0.6、7、0.2、1、2、2、1、0.8、0.2、0.1、3、0.5、1和3 mg·kg-1。【结论】

苹果农药残留检出率相对较高，但99.5%的苹果样品其农药残留量均低于MRLs。苹果农药残留慢性膳食摄

入风险和急性膳食摄入风险均很低。苹果应重点关注氧乐果、磷胺、杀扑磷、毒死蜱、二嗪磷、联苯菊酯、

亚胺硫磷和乐果残留。建议修订或制定苹果中矮壮素等18种农药的MRLs。

关键词：苹果；农药；残留；风险评估；最大残留限量

Risk Assessment of Pesticide Residues in Apples

NIE Ji-yun1, LI Zhi-xia1, LIU Chuan-de2, FANG Jin-bao3, WANG Cheng4, GUO Yong-ze5, LEI Shao-rong6,

LI Hai-fei1, XU Guo-feng1, YAN Zhen1

(1 Institute of Pomology, Chinese Academy of Agricultural Sciences/Laboratory of Quality & Safety Risk Assessment for Fruit

Shandong; 3Zhengzhou Fruit Research Institute, Chinese Academy of Agricultural Sciences, Zhengzhou 450009; 4Institute of Quality Standards & Testing Technology for Agro-Products, Xinjiang Academy of Agricultural Sciences, Urumchi 830091; 5Tianjin Institute

of Quality Standards & Testing Technology for Agro-Products, Tianjin 300381; 6 Institute of Quality Standards & Testing

Technology for Agro-Products, Sichuan Academy of Agricultural Sciences, Chengdu 610066)

Abstract: 【Objective】Risk assessment of pesticide residues in apples will provide a scientific basis for apple consumption, apple pesticide residue supervision, and establishment of maximum residue limits (MRLs) for pesticides in apple. 【Method】收稿日期：2014-03-25；接受日期：2014-05-27

基金项目：国家农产品质量安全风险评估计划（GJFP2014002）、中央级科研院所基本科研业务费专项（0032014013）

联系方式：聂继云，Tel：0429-3598178；E-mail：jiyunnie@163.com

(Xingcheng), Ministry of Agriculture, Xingcheng 125100, Liaoning; 2Yantai Academy of Agricultural Sciences, Yantai 265500,

3656 中 国 农 业 科 学 47卷

Residues of 102 pesticides in 200 apple samples from main producing areas in China were detected. Chronic dietary intake risk and acute dietary intake risk of pesticide residues in these samples were assessed, respectively, by %ADI and %ARfD. Estimated maximum residue limits (eMRLs) of 26 pesticides with detectable residues were calculated by ADIs, large portion of apple, and body weight of consumer. The Matrix Ranking developed by the Veterinary Residues Committee of the United Kingdom was referred to rank the risk of pesticides and apple samples.【Result】25.5% of pesticides (26/102) and 89.5% of apple samples (179/200) had detectable residues. 0.5% of apple samples contained residue above the MRL (of omethoate). For 26 pesticides with detectable residues, their chronic dietary intake risks expressed as %ADI were 0.00%-1.07% with an average of 0.13%, and their acute dietary intake risks expressed as %ARfD were 0.18%-22.41% with an average of 4.12%. These 26 pesticides were divided into 3 groups by risk score, i.e. high risk group (8 pesticides), medium risk group (10 pesticides), and low risk group (8 pesticides). Apple samples studied were ranked by risk index, 1.5% of which had high pesticide residue risk, and 98.5% of which had medium, low, or lower pesticide residue risk. Among 26 pesticides with detectable residues, it is unnecessary for chlorbenzuron to establish MRL in apple, MRLs of 6 pesticides (e.g. flusilazole) are overly strict, MRLs of 5 pesticides (e.g. dimethoate) are overly loose, and MRLs of 18 pesticides (including chlormequat, difenoconazole, tebufenozide, diazinon, flusilazole, thiophanate-methyl, dimethoate, bifenthrin, cyhalothrin, fenvalerate, propargite, buprofezin, dicofol, methidathion, tebuconazole, diniconazole, phosmet, and imazali) were proposed to be 4, 1, 2, 0.5, 0.6, 7, 0.2, 1, 2, 2, 1, 0.8, 0.2, 0.1, 3, 0.5, 1, and 3 mg·kg-1, respectively.【Conclusion】Pesticide residues in Chinese apples had a relatively high detection rate, but pesticide residues in 99.5% of samples were under MRLs. Both chronic and acute dietary intake risks of pesticide residues in Chinese apples were very low. Residues of 8 pesticides in apples should be focused on, including omethoate, phosphamidon, methidathion, chlorpyrifos, diazinon, bifenthrin, phosmet, and dimethoate. And MRLs for 18 pesticides (e.g. chlormequat) in apples were proposed to be established or revised.

Key words: apple; pesticide; residue; risk assessment; maximum residue limit

0 引言

【研究意义】随着社会的发展和生活水平的提高，果品质量安全问题日益受到关注，而农药残留是影响果品质量安全的主要因素。苹果是中国第一大果树，至20xx年，中国苹果栽培面积和产量分别达到214.0×104 hm2和3326.3×104 t，占全国水果栽培面积的18.5%和水果产量的25.9%[1]。苹果病虫害种类多，发生普遍，其防治以使用化学农药为主[2-3]。开展苹果农药残留风险评估研究，明确苹果农药残留风险状况，可为苹果消费、苹果农药残留监管和苹果农药最大残留限量制修订[4]提供科学依据。【前人研究进展】国外水果农药残留风险评估研究开展较早，目前已慢性膳食摄入风险评估和急性膳食有不少报道[5-13]，

摄入风险评估是其研究重点，累积风险评估也开始受到重视[5,12,14]。总体而言，国内水果农药残留风险评估研究起步较晚、报道不多。张志恒等[15-16]开展了葡萄和猕猴桃中氯吡脲及苹果、柑橘和荔枝中三唑磷的残留膳食摄入风险评估。王冬群等[17]对慈溪市当地生产的水果进行了有机磷农药残留风险评估。赵娴敏等[18]对江苏居民膳食（含苹果）有机磷农药累积暴露急性风险进行了评估。梁俊等[19]对陕西苹果主产区果实农药残留水平评价进行了探讨。就苹果

而言，针对全国主产区的、系统的农药残留风险评估尚未见报道。在农药残留风险评估技术方面，国内一般采用%ADI进行慢性膳食摄入风险评估[4,15-16,20]，采也有用%ARfD进行急性膳食摄入风险评估[4,15-16,18,20]；用食品安全指数（IFS）进行水果农药残留风险评估的报道[17]。在农药残留风险排序方面，%ADI和%ARfD可分别用作农药残留慢性风险和急性风险的排序指标；英国兽药残留委员会提出的兽药残留风险排序矩阵兼顾了毒性和暴露两方面因素[21]，是综合排序的有效手段，可资参考和借鉴。【本研究切入点】国内农药残留风险评估虽已涉及苹果[16,18-19]，但缺乏系统性，覆盖的产区和农药种类有限。【拟解决的关键问题】明确中国苹果农药残留与风险状况，确定需重点关注的农药种类，探明现行农药最大残留限量的适宜性，提出最大残留限量制修订建议，并为相关研究提供有益借鉴。

1 材料与方法

1.1 取样和农药残留检测

从陕西（安塞、凤县、扶风、黄陵、泾县、礼泉、三原、延长、宜川、永寿、铜川市耀州区）、山东（冠县、莱西、蒙阴、蓬莱、栖霞、荣成、寿光、文登、沂源、招远）、河南（灵宝、民权、陕县、虞城、商

18期 聂继云等：苹果农药残留风险评估 3657

丘市梁园区）、辽宁（大石桥、凌海、绥中）、河北（内丘、顺平、邢台）、甘肃（平凉、庆阳）、山西（吉县、临猗、万荣）、江苏（丰县）、新疆（阿克苏）等9个主产省/区抽取200个苹果样品（每个县/区抽取5个苹果样品），覆盖中国苹果栽培面积的91.1%[22]。采用标准方法[23-24]对102种农药进行残留检测。本文即针对检出的农药（设为n种）和全部200个苹果样品进行农药残留风险评估。对于检出的n种农药，当某个样品中的检测值＜LOD（检测限）时，用1/2LOD代替[18]。

1.2 慢性膳食摄入风险的计算

根据中国苹果产量（3 326.3×104 t）、加工消耗量（850×104 t）、出口量（112×104 t）、贮藏损耗率（25%）和集中消费天数（180 d）[1-2,25-26]，折算出中国居民日均苹果消费量为0.072 kg。用公式（1）计算各农药的慢性膳食摄入风险（%ADI）[5-6,8-11,13,15,20]。%ADI越小风险越小，当%ADI≤100%时，表示风险可以接受；反之，当%ADI＞100%时，表示有不可接受的风险。

%ADI=

STMR×0.072

ADI×100 （1）

bw

时，表示风险可以接受；反之，%ARfD＞100%时，表示有不可接受的风险。

ESTI=

U×HR×ν+(LP?U)×HR

（2）

bwESTI

×100 （3）

ARfD

%ARfD=SM=

ARfD×bw

（4）

U×ν+LP?U

（2）—（4）式中，ESTI—估计短期摄入量，单位kg；U—单果重量，单位kg；HR—最高残留量，取99.9百分位点值[29]，单位mg·kg-1；ν—变异因子；LP—大份餐，单位kg；ARfD—急性参考剂量，单位mg·kg-1。

1.4 最大残留限量估计值的计算

为保护消费者，理论最大日摄入量[4,15]应不大于每日允许摄入量[15]。据此导出最大残留限量估计值计算公式，即公式（5）。

eMRL=

ADI×bw

（5） F

（5）式中，eMRL—最大残留限量估计值，单位mg·kg-1；F—苹果日消费量，按照最大风险原则，取大份餐（LP），单位kg。 1.5 风险排序

借鉴英国兽药残留委员会兽药残留风险排序矩阵[21]。用毒性指标代替药性指标。膳食比例（苹果占居民总膳食的百分率，单位%）以及农药毒效（即ADI值）、使用频率、高暴露人群、残留水平等5项指标均采用原赋值标准[30]，各指标的赋值标准见表1。毒性采用急性经口毒性，根据经口半数致死量（LD50）分为剧毒、高毒、中毒和低毒4类[31]，各农药的LD50从中国农药信息网[32]查得。ADI值从国家标准[27]查得。农药使用频率（FOD）按公式（6）计算。

（1）式中，STMR—规范试验残留中值，取平均残留值[15]，单位mg·kg-1；0.072—居民日均苹果消费量，单位mg·kg-1；bw—单位kg；ADI—每日允许摄入量[27]，体重，单位kg，按60 kg计[4]。 1.3 急性膳食摄入风险的计算

根据世界卫生组织数据[28]，中国居民苹果消费的大份餐（LP）为0.6931 kg，苹果单果重为0.255 kg，苹果个体之间变异因子（ν）为3。用公式（2）计算各农药的估计短期摄入量[4]。分别用公式（3）和（4）计算各农药的急性膳食摄入风险（%ARfD）和安全界

[15]

。%ARfD越小风险越小，当% ARfD≤100%限（SM）

表1 苹果农药残留风险排序指标得分赋值标准

Table 1 Score of 6 indices for risk ranking of pesticide residues in apple

指标 Index 毒性 Toxicity 毒效 Potency (mg·kg-1)

指标值 低毒 Low

得分 2

指标值 Index value

得分Score

指标值 Index value

得分 Score4

指标值 Index value

剧毒Very high

得分Score5

Index value Score

中毒Moderate 3 高毒High

＞1×10-2 0 1×10-4-1×10-2 1 1×10-6-1×10-4 2 ＜1×10-6 3

膳食比例 Share of apple in diet (%) ＜2.5 0 2.5-20 1 20-50 2 50-100 3

使用频率 Frequency of dosing (%) ＜2.5 0 2.5-20 1 20-50 2 50-100 3 高暴露人群 High exposure group 残留水平 Residue level (mg·kg)

-1

无 No 未检出 Nd

0 1

不太可能 Unlikely <1MRL

1 2

很可能 Likely 2 有或无相关数据 Existing or no data to judge

3

≥1MRL 3 ≥10MRL 4

3658 中 国 农 业 科 学 47卷

样品中各农药的残留风险得分（S）用公式（7）[21]计算。各农药的残留风险得分以该农药在所有样品中的残留风险得分的平均值计，该值越高，残留风险越大。苹果样品的农药残留风险用风险指数排序，该指数越大，风险越大。风险指数（risk index, RI）按公式（8）计算。

FOD=TP×100 （6）

S=(A+B)×(C+D+E+F) （7）

RI=

n

得分；C—苹果膳食比例得分；D—农药使用频率得分；E—高暴露人群得分；F—残留水平得分；n—检出的农药，单位为种；TS0—n种农药均未检出的样品的残留风险得分，用公式（7）算出n种农药各自的残留风险得分后求和得到。

2 结果

2.1 农药残留水平分析

检测的200个苹果样品中，89.5%的样品检出了农药残留，共检出农药26种（包括3种高毒农药、9种中毒农药和14种低毒农药），各农药的残留水平见表2。在检出的26种农药中，7种农药的检出率在5%以上，以多菌灵、毒死蜱和甲基硫菌灵的检出率最高，

∑S?TS

i=1

（8）

（6）—（8）式中，P—果实发育日数（苹果从开花到果实成熟所经历的时间，单位d）；T—果实发育过程中使用该农药的次数；A—毒性得分；B—毒效

表2 苹果中26种农药的残留水平

Table 2 Residue levels of 26 pesticides in apples

农药 Pesticide

矮壮素 Chlormequat 苯醚甲环唑 Difenoconazole 虫酰肼 Tebufenozide 除虫脲 Diflubenzuron 毒死蜱 Chlorpyrifos 多菌灵 Carbendazim 二嗪磷 Diazinon 氟硅唑 Flusilazole

毒性 Toxicity

最大残留限量 Maximum residue limit

(mg·kg)

-1

检出残留的样品数 Sample with detectable

residue

检出率 Detectable rate

(%)

残留水平 Residue level (mg·kg-1)

低毒Low 低毒Low 低毒Low 低毒Low 中毒Moderate 低毒Low 中毒Moderate 低毒Low

- 2 1 0.1180，0.3376 0.5 8 4 0.0250-0.2530 - 12 6 0.0054-0.0830 2 16 8 0.0164-0.0392 1 40 20 0.0053-0.1840 3 153 76.5 0.0053-1.280

- 1 0.5 0.0360 0.2 2 1 0.0690，0.1740 3 38 19 0.0057-0.1342 1 2 1 0.0050，0.0220

0.5 1 0.5 0.0258 0.05 1 0.5 0.0050 0.2 9 4.5 0.0062-0.0265 2 3 1.5 0.0110-0.0415 - 22 11 0.0104-0.2400 1 5 2.5 0.0078-0.0585 5 3 1.5 0.0077-0.3250 3 3 1.5 0.0078-0.0499 1 3 1.5 0.0293-0.0496

0.5 1 0.5 0.0323 2 9 4.5 0.0056-0.0530 0.2 2 1 0.0050，0.0080

- 1 0.5 0.0800 0.02 1 0.5 0.0370 5 18 9 0.0061-0.1070 - 3 1.5 0.0070-0.0220

甲基硫菌灵 Thiophanate-methyl 低毒Low 乐果 Dimethoate 联苯菊酯 Bifenthrin 磷胺 Phosphamidon 氯氟氰菊酯 Cyhalothrin 氯氰菊酯 Cypermethrin 灭幼脲 Chlorbenzuron 氰戊菊酯 Fenvalerate 炔螨特 Propargite 噻嗪酮 Buprofezin 三氯杀螨醇 Dicofol 杀扑磷 Methidathion 戊唑醇 Tebuconazole 烯唑醇 Diniconazole 亚胺硫磷 Phosmet 氧乐果 Omethoate 异菌脲 Iprodione 抑霉唑 Imazalil

中毒Moderate 中毒Moderate 高毒High 中毒Moderate 中毒Moderate 低毒Low 中毒Moderate 低毒Low 低毒Low 低毒Low 高毒High 低毒Low 低毒Low 中毒Moderate 高毒High 低毒Low 中毒Moderate

18期 聂继云等：苹果农药残留风险评估 3659

分别为76.5%、20%和19%；15种农药的检出率在0.5%—1.5%；4种农药的检出率在2.5%—4.5%。检出的26种农药中，矮壮素、虫酰肼、二嗪磷、灭幼脲、亚胺硫磷、抑霉唑6种农药中国尚未制定苹果中的最大残留限量[27]，苹果中其余20种农药的最大残留限量见表2。检测的200个苹果样品中，仅有1个样品农药残留超标（超标农药为氧乐果），超标率0.5%。检出的26种农药中，磷胺为禁用农药，矮壮素、二嗪磷、噻嗪酮、杀扑磷、亚胺硫磷和氧乐果均未在苹果上登记[32]。

表3 农药残留慢性风险评估和急性风险评估

2.2 农药残留慢性膳食摄入风险

农药残留慢性膳食摄入风险用公式（1）算得（表3）。从表3可见，检出的26种农药的慢性膳食摄入风险（%ADI）均远低于100%，在0.00%—1.07%，平均为0.13%。这表明，中国苹果农药残留慢性膳食摄入风险是可以接受的，而且均很低。其中，只有氧乐果的%ADI略高于1%，为1.07%；磷胺、杀扑磷、多菌灵、三氯杀螨醇、乐果等5种农药（占19.2%）的%ADI在0.16%—0.60%；毒死蜱、苯醚甲环唑、二嗪磷等其余20种农药（占76.6%）的%ADI均低于0.1%，甚至为0。

Table 3 Chronic and acute risk assessment of pesticide residues in apples

农药 Pesticide

慢性风险评估 Chronic risk assessment每日允许摄入量 平均残留量

intake (mg·kg)

矮壮素 Chlormequat 苯醚甲环唑 Difenoconazole 虫酰肼 Tebufenozide 除虫脲 Diflubenzuron 毒死蜱 Chlorpyrifos 多菌灵 Carbendazim 二嗪磷 Diazinon 氟硅唑 Flusilazole

甲基硫菌灵 Thiophanate-methyl 乐果 Dimethoate 联苯菊酯 Bifenthrin 磷胺 Phosphamidon 氯氟氰菊酯 Cyhalothrin 氯氰菊酯 Cypermethrin 灭幼脲 Chlorbenzuron 氰戊菊酯 Fenvalerate 炔螨特 Propargite 噻嗪酮 Buprofezin 三氯杀螨醇 Dicofol 杀扑磷 Methidathion 戊唑醇 Tebuconazole 烯唑醇 Diniconazole 亚胺硫磷 Phosmet 氧乐果 Omethoate 异菌脲 Iprodione 抑霉唑 Imazalil

0.05 0.01 0.02 0.02 0.01 0.03 0.005 0.007 0.08 0.002 0.01 0.0005 0.02 0.02 1.25 0.02 0.01 0.009 0.002 0.001 0.03 0.005 0.01 0.0003 0.06 0.03

-1

急性风险评估 Acute risk assessment

最高残留99.9百分位点急性参考剂量估计短期摄入量 %ARfD安全界限

Acute (mg·kg)

0.2939 0.2317 0.0819 0.1633 1.1177

0.05 0.3 0.9 0.1 0.1

-1

%ADI of ADI (%) 0.01 0.08 0.03 0.03 0.09 0.25 0.06 0.06 0.01 0.16 0.03 0.60 0.02 0.02 0.00 0.02 0.05 0.04 0.18 0.32 0.01 0.06 0.03 1.07 0.01 0.01

Acceptable daily Average Percentage Highest 99.9th percentile

residue (mg·kg)0.0048 0.0070 0.0043 0.0047 0.0075 0.0620 0.0027 0.0037 0.0074 0.0026 0.0026 0.0025 0.0030 0.0028 0.0091 0.0031 0.0042 0.0028 0.0031 0.0026 0.0032 0.0025 0.0029 0.0027 0.0039 0.0027

-1

Estimated (mg·kg) 0.0059 0.0046 0.0016 0.0033 0.0224

-1

Percentage Safety

margin (mg·kg-1)2.49 14.96 44.88 4.99 4.99

(%) 11.79 1.55 0.18 3.27 22.41

residue (mg·kg)0.33760.25300.0830 0.18401.28000.03600.1740 0.02200.0258 0.02650.0415 0.0585 0.04990.04960.03230.0530 0.08000.0370 0.0220

-1

(mg·kg)

-1

reference dose short-term intake of ARfD

0.0293 0.03 0.0006 1.96 1.50 0.1531 0.0186 0.0212 0.0264 0.0361 0.0522 0.0429 0.0475 0.0264 0.0506 0.0646 0.0301

0.02 0.02 0.01 0.02 0.04 0.2 0.5 0.2 0.01 0.3 0.2 0.02

0.0031 0.0004 0.0004 0.0005 0.0007 0.0010 0.0009 0.0010 0.0005 0.0010 0.0013 0.0006

15.35 1.86 4.25 2.65 1.81 0.52 0.17 0.48 5.29 0.34 0.65 3.02

1.00 1.00 0.50 1.00 1.99 9.97 24.94 9.97 0.50 14.96 9.97 1.00

0.0194 0.05 0.0004 0.78 2.49

3660 中 国 农 业 科 学 47卷

2.3 农药残留急性膳食摄入风险

根据世界卫生组织（World Health Organization, WHO）数据库[33]，除虫脲、甲基硫菌灵和炔螨特的急性参考剂量（ARfD）信息为“Unnecessary（不必要）”，磷胺、灭幼脲、烯唑醇和异菌脲无ARfD信息，其余19种农药的ARfD见表3。从表3可见，这19种农药的急性膳食摄入风险（%ARfD）均远低于100%，在0.18%—22.41%，平均为4.12%。这表明中国苹果农药残留急性膳食摄入风险是可以接受的，而且都很低。其中，多菌灵、氟硅唑、矮壮素和杀扑磷的%ARfD超过了5%，分别为22.41%、15.35%、11.79%和5.29%；苯醚甲环唑、毒死蜱、二嗪磷等8种农药的%ARfD介于1%和5%之间；虫酰肼、氰戊菊酯、噻嗪酮等7种农药的%ARfD均低于1%。从表3还可看出，各农药的最高残留量均远小于安全界限，进一步证实这些农药的急性膳食摄入风险均很低。 2.4 农药残留风险排序

根据中国苹果产量、苹果加工消耗量、苹果出口量、苹果贮藏损耗率[1-2,25]以及居民食物摄入量[34]推断，中国居民苹果摄入量占总膳食的比例为2.5%—

矮壮素虫酰肼戊唑醇灭幼脲异菌脲除虫脲甲基硫菌灵多菌灵抑霉唑三氯杀螨醇噻嗪酮氯氰菊酯炔螨特烯唑醇氟硅唑氯氟氰菊酯苯醚甲环唑氰戊菊酯乐果亚胺硫磷联苯菊酯二嗪磷毒死蜱杀扑磷磷胺氧乐果20%，根据表1确定苹果膳食比例得分（C）为1。根据农药合理使用国家标准[35-42]，每种农药在苹果上最多使用3次。本文研究的苹果均属晚中熟品种或晚熟品种，果实发育期在120d以上[43]。因此，用公式（6）算得，各农药的使用频率均小于2.5%，根据表1确定农药使用频率得分（D）为0。虽然中国不同人群之间水果消费存在差异[44]，但并无可资判定存在高暴露人群的相关数据，因此根据表1确定高暴露人群得分（E）为3。将26种农药的残留风险得分列于图1。从图1可见，根据各农药的残留风险得分高低，可将26种农药分为3类，第1类为高风险农药，共有8种，风险得分均≥20；第2类为中风险农药，共有10种，风险得分均在20—15；第3类为低风险农药，共有8种，风险得分均＜15。

用公式（8）计算出200个苹果样品各自的农药残留风险指数（RI）。以5为RI级差，可将200个苹果样品分为4类。第1类为高风险样品，RI≥15，共有3个样品，占1.5%；第2类为中风险样品，RI＜15—10，共有12个样品，占6%；第3类为低风险样品，RI＜10—5，共有57个样品，占28.5%；第4类为极低风

风险得分 Risk score

A：低风险；B：中风险；C：高风险 A: Low risk; B: Medium risk ; C: High risk

图1 苹果中26种农药的残留风险排序

Fig. 1 Ranking of residue risk of 26 pesticides in apples

18期 聂继云等：苹果农药残留风险评估 3661

险样品，RI＜5，共有128个样品，占64%（图2）。这表明，中国苹果农药残留风险水平以中、低和极低为主，占98.5%。在农药残留风险为高或中的15个样品中，1个样品高毒农药氧乐果超标；其余14个样品均为农药多残留样品，检出的农药均在4种以上，最多为8种。

80所占比例 Proportion (%)

604020

≥15

＜15-10

＜10-5

＜5

嗪磷、灭幼脲、亚胺硫磷、抑霉唑等6种农药中国苹果中26种农尚未制定苹果中的最大残留限量[27]。

药的最大残留限量估计值（eMRL）见表4。从表4可见，除虫脲、毒死蜱、多菌灵、磷胺和氯氰菊酯的最大残留限量均比eMRL低15.5%。由于ADI值高达1.25 mg·kg-1，灭幼脲在苹果中的eMRL高达108.21 mg·kg-1，因此，没必要制定苹果中灭幼脲最大残留限量。与eMRL相比，氟硅唑、甲基硫菌灵、联苯菊酯、氯氟氰菊酯、氰戊菊酯和烯唑醇的最大残留限量均过严，而乐果、炔螨特、噻嗪酮、三氯杀螨醇和杀扑磷的最大残留限量均过松。按照最大残留限量可比eMRL略低或略高的原则，建议矮壮素、苯醚甲环唑、虫酰肼、二嗪磷、氟硅唑、甲基硫菌灵、乐果、联苯菊酯、氯氟氰菊酯、氰戊菊酯、

风险指数 Risk index

炔螨特、噻嗪酮、三氯杀螨醇、杀扑磷、戊唑醇、烯唑醇、亚胺硫磷和抑霉唑的最大残留限量分别设为4、1、2、0.5、0.6、7、0.2、1、2、2、1、0.8、0.2、0.1、3、0.5、1和3 mg·kg-1。从表4可见，除氧乐果外，各农药的99.5百分位点残留值[15]均显著低于最大残留限量或最大残留限量建议值（RMRL），表明这些最大残留限量和最大残留限量建议值能够有效保护消费者健康。

图2 200个苹果样品的农药残留风险指数分布

Fig. 2 Distribution of pesticide residue risk index of 200 apple

samples

2.5 现有农药最大残留限量的适用性

在检出的26种农药中，矮壮素、虫酰肼、二

表4 苹果中26种农药的最大残留限量估计值和18种农药的最大残留限量建议值

Table 4 eMRLs of 26 pesticides and RMRLs of 18 pesticides in apples

农药 Pesticide

矮壮素 Chlormequat 苯醚甲环唑 Difenoconazole 虫酰肼 Tebufenozide 除虫脲 Diflubenzuron 毒死蜱 Chlorpyrifos 多菌灵 Carbendazim 二嗪磷 Diazinon 氟硅唑 Flusilazole

ADI

-1

eMRL

-1

MRL

-1

RMRL

-1

P99.5

-1

农药 ADI

-1

eMRL

-1

MRL

-1

RMRL

-1

P99.50.0413

(mg·kg) (mg·kg) (mg·kg) (mg·kg)(mg·kg)Pesticide 0.05 0.01 0.02 0.02 0.01 0.03 0.005 0.007

4.3284 0.8657 1.7314 1.7314 0.8657 2.597 0.4328 0.6060 6.9254 0.1731 0.8657 0.0433 1.7314

- 0.5 - 2 1 3 - 0.2 3 1 0.5 0.05 0.2

4 1 2 - - - 0.5 0.6 7 0.2 1 - 2

0.3365氯氰菊酯 Cypermethrin 0.2493灭幼脲 Chlorbenzuron 0.0827氰戊菊酯 Fenvalerate 0.0392炔螨特 Propargite 0.1637噻嗪酮 Buprofezin 0.6601三氯杀螨醇 Dicofol 0.0360杀扑磷 Methidathion 0.1735戊唑醇 Tebuconazole 0.1305烯唑醇 Diniconazole 0.0219亚胺硫磷 Phosmet 0.0258氧乐果 Omethoate 0.0050异菌脲 Iprodione 0.0265抑霉唑 Imazalil

(mg·kg)(mg·kg) (mg·kg) (mg·kg)(mg·kg-1)0.02

1.7314

2 - 1 5 3 1 0.5 2 0.2 - 0.02 5 -

-

1.25 108.21 0.02 0.01 0.0090.0020.0010.03 0.0050.01 0.00030.06 0.03

1.7314 0.8657 0.7791 0.1731 0.0866 2.597 0.4328 0.8657 0.026 5.1941 2.597

- 0.22992 1 0.8 0.2 0.1 3 0.5 1 - - 3

0.05790.32200.04960.04950.03230.05250.00800.08000.03700.10020.0219

甲基硫菌灵 Thiophanate-methyl 0.08 乐果 Dimethoate 联苯菊酯 Bifenthrin 磷胺 Phosphamidon 氯氟氰菊酯 Cyhalothrin

0.002 0.01 0.00050.02

ADI：每日允许摄入量；eMRL：最大残留限量估计值；MRL：最大残留限量；RMRL：最大残留限量建议值；P99.5：99.5百分位点残留量 ADI: Acceptable daily intake; eMRL: Estimated maximum residue limit; MRL: Maximum residue limit; RMRL: Recommended maximum residue limit; P99.5

residue

3662 中 国 农 业 科 学 47卷

3 讨论

3.1 关于中国苹果农药残留状况的变化

与较早的报道[19,45]相比，中国苹果农药残留状况明显好转，农药残留风险明显降低。基本消除了农药残留超标现象，仅有1个样品和1种农药（氧乐果）超标。检出率较高（≥10%）的农药减少至4种（多菌灵、毒死蜱、甲基硫菌灵和灭幼脲），乐果、氯氰菊酯、甲氰菊酯、溴氰菊酯、敌敌畏等过去检出率较高的农药[19, 45]，检出率均已降至5%以下，甚至未检出。多菌灵仍是检出率最高的农药，但检出率已由过去的90%左右降至76.5%。过去很少检出甚至未检出的毒死蜱、甲基硫菌灵和灭幼脲，检出率分别达到了20%、19%和11%，反映三者已成为中国苹果生产中较为常用的农药[3]。中国苹果农药残留检出率高于美国和欧盟，但农药残留超标率低于美国和欧盟，检出的农药种类也明显少于美国和欧盟[5,46]。

中国苹果农药残留状况的改善与果实套袋存在一定关系。果实套袋已成为中国苹果种植的主要栽培方式，不仅具有保护果面免受污染、促进着色、改善果实光洁度等优点[47]，还能明显降低苹果中的农药残留量[47-52]，是苹果安全生产的有效措施[51]。果实套袋后减少了喷药次数，并使农药不与果实直接接触，因而能有效降低果实中的农药残留[48-49]。刘建海等[48]对红富士苹果的研究显示，未套袋果辛硫磷残留量为0.06 mg·kg-1，而套袋果未检出。周宏伟等[49]对金冠苹果进行了研究，套袋使果皮、果肉和果心甲基对硫磷残留量分别降低了62.4%、69.6%和82.6%，使水胺硫磷残留量分别降低了84.7%、86.3%和86.8%。仇微等[50]研究表明，套袋可使苹果苯醚甲环唑残留量减少90%左右。根据陈合等[51]的研究，未套袋苹果氯氟氰菊酯残留量为0.03 mg·kg-1，而套双层纸袋苹果中未检出。陈振德等[52]对嘎啦等4个苹果品种进行了研究，套袋果毒死蜱残留量比不套袋果至少减少了1/3。 3.2 关于农药残留风险评估的食品安全指数法

食品安全指数法在国内蔬菜农药残留风险评估中应用较多[53-54]，王冬群等[17]在对慈溪市当地生产的水果进行有机磷农药残留风险评估时也采用了该方法。食品安全指数法根据单位体重农药估计摄入量与ADI值的比值来衡量农药残留风险大小，属慢性风险评估范畴。在进行基于食品安全指数（food safety index，IFS）的农药残留风险评估时，分别按公式（9）和（10）计算各农药的食品安全指数和诸种农药的食品安全指

数平均值（IFS）[53]，其中，参数E、P、f通常都取

1[17,53-54]。IFS＞1时，表示该农药对食品安全的影响不可接受，IFS越大风险越大；IFS≤1时，表示该农药对食品安全的影响可以接受，IFS越小风险越小。类似地，IFS＞1时，表示农药残留对消费者健康的整体危害程度不可接受，IFS越大风险越大；IFS≤1时，越小风险越小。

IFS=

R×F×E×P×f

SI×bw

（9）

n

IFS=

∑IFS

i

（10）

i=1

（9）和（10）式中，R—农药残留水平，单位mg·kg-1；F—食物估计摄入量；E—可食用部分因子；P—加工因子；f—农药安全摄入量校正因子；SI—农药的安全摄入量，取ADI值，单位mg·kg-1。

对比（1）式和（9）式可见，当（9）式中的参数R取农药的平均残留值[15]时，IFS仅比慢性膳食摄入风险（%ADI）差一个系数“100”，可见两者实质上是一致的。鉴于%ADI是国际通用指标[4,15,20,55]，本文未采用食品安全指数法进行农药残留慢性膳食摄入风险评估。值得注意的是，在有的研究中参数R取农药的最大残留值[17, 56]，这显然是不科学的，农药最大残留值通常仅用于急性膳食摄入风险评估[4,8,15]。 3.3 关于农药残留累积风险评估

美国、欧盟和荷兰均已启动农药残留累积风险评估[5,12,14]。

特别是美国，农药残留累积风险评估开始早，成效显著。按照美国《食品质量保护法》，除按农药再评估计划定期对登记的各农药进行复审外，美国环保署（EPA）还必须对有共同毒性机理或相同体内作用方式的农药进行累积风险评估[57]。为此，建立了相关的指导性文件和暴露评估模型[58]，先后完成了有机磷类、拟除虫菊酯类、N-甲基氨基甲酸酯类、氯乙酰胺类、三嗪类等5类农药的累积风险评估[59-63]，并针对前4类农药确定了指示农药和各农药的相对毒性系数（relative potency factor，RPF）。目前，国内有关水果农药累积风险评估的研究报道甚少，仅见赵敏娴等[18]开展的江苏居民有机磷农药膳食累积暴露急性风险评估中涉及苹果。该研究以毒死蜱为指示农药，而美国EPA在进行有机磷农药累积风险评估时以甲胺磷为指示农药[59]。本研究中苹果检出了多种有机磷农药和多种拟除虫菊酯农药，今后可以借鉴有关农药残留累积风险评估技术，开展苹果农药残留累积急性风险评估，也可探讨将其用于样品的农药残留风险排序。

18期 聂继云等：苹果农药残留风险评估 3663

3.4 关于农药残留风险评估的计算公式与参数取值

苹果产量扣除加工消耗量和出口量之后余下的部分才是可作为鲜果消费的苹果。在中国，苹果贮藏2—3个月时，烂果率常达20%—30%[2]。中国苹果以晚熟品种为主，仅晚熟品种红富士就占全国苹果总产量的66%[64]，苹果消费比较集中的时间是9月至翌年2月。对于慢性膳食摄入风险评估，在确定居民日均苹果消费量时，上述因素应予考虑，否则评估出的风险会出现虚高现象。本研究正是在综合上述因素之后确定居民日均苹果消费量为0.072 kg。至于体重，应采用政府提供的数据，若无这方面数据，应采用默认值60 kg[4]，

国内农药残留风险评估多采用该值[17,54,56,65]。

就鲜果而言，农药残留急性膳食摄入风险计算公式因被评估产品而异[4,29]，分为单果小于25 g和大于25 g两种情况，后者又细分为单果小于大份餐和大于大份餐两种情况。至于计算公式中的变异因子，对于个体超过25 g的产品，采用默认值3[29,66]。至于急性膳食摄入风险评估中农药残留水平取何值合适，存在争议。张志恒等[15]采用99.5百分位点值，赵敏娴等[18]采用97.5百分位点值，美国EPA采用99.9百分位点值[29]。有人认为采用99.9百分位点值会导致高估风险[67-68]。

4 结论

中国苹果农药残留检出率相对较高（89.5%），但超标率极低（仅0.5%）。中国苹果农药残留慢性膳食摄入风险极低，各农药%ADI均≤1.07%，远小于100%，平均仅为0.13%。中国苹果农药残留急性膳食摄入风险不高，各农药的最高残留量均远小于安全界限；%ARfD均≤22.41%，远小于100%，平均仅为4.12%。以残留风险得分对农药进行风险排序，氧乐果、磷胺、杀扑磷、毒死蜱、二嗪磷、联苯菊酯、亚胺硫磷、乐果等8种农药残留风险最高，应重点关注。以风险指数对样品进行农药残留风险排序，98.5%的样品风险为中、低或极低，风险高的样品仅占1.5%。根据最大残留限量估计值，中国不必制定苹果中灭幼脲最大残留限量；中国现行的苹果中氟硅唑、甲基硫菌灵、联苯菊酯、氯氟氰菊酯、氰戊菊酯和烯唑醇的最大残留限量均过严；乐果、炔螨特、噻嗪酮、三氯杀螨醇和杀扑磷的最大残留限量均过松；建议苹果中矮壮素、苯醚甲环唑、虫酰肼、二嗪磷、氟硅唑、甲基硫菌灵、乐果、联苯菊酯、氯氟氰菊酯、氰戊菊酯、炔螨特、噻嗪酮、三氯杀螨醇、杀扑磷、戊唑醇、烯唑醇、亚

胺硫磷和抑霉唑的最大残留限量分别设为4、1、2、0.5、0.6、7、0.2、1、2、2、1、0.8、0.2、0.1、3、0.5、1和3 mg·kg-1。

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（责任编辑 曲来娥）