燃料电池的概况与发展

能源是经济发展的基础，没有能源工业的发展就没有现代文明，人类为了更有效地利用能源一直在进行着不懈的努力。历史上利用能源的方式有过多次革命性的变革，从原始的蒸汽机到汽轮机、高压汽轮机、内燃机、燃气轮机，每一次能源利用方式的变革都极大地推进了现代文明的发展。现在我们赖以生存的能源体系中，80%都依靠化石燃料——煤和石油。煤和石油是不可再生资源，会很快被用尽。而且随着现代文明的发展，人们逐渐认识到传统的能源利用方式有两大弊病：一是储存于燃料中的化学能必需首先转变成热能后才能被转变成机械能或电能，这种转化受卡诺循环及材料的限制，效率很低，一半以上的能量白白地损失掉了；二是传统的能源利用方式给人类的生活环境造成了巨量的废水、废气、废渣、废热和噪声污染。

随着世界化石燃料储藏量的不断减少，地球生态环境的日益恶化，人类正面临有史以来最严重的环境危机。由于人口急剧增加，资源消耗日益扩大，人口与资源的矛盾越来越尖锐；此外，人类的物质生活随着工业化而不断改善的同时，大量排放的工业污染物及生活污染物使人类的生存环境更迅速恶化。因此，燃料电池越来越被重视。多年来人们一直在努力寻找既有较高能源利用率又不污染环境的能源利用方式，燃料电池发电技术就是其中的一种。早在内燃机问世之前，1839年英国人威廉·格罗夫（Willian Grove）就展示了世界第一台以稀硫酸为电解质，氢气和氧气为燃料的电化学电能转化装置。然而在20世纪50年代之前，由于电极过程动力学理论的落后以及内燃机这种相对简单的能量转化装置的应用，燃料电池的发展一直处于停滞状态。直到20世纪60年代，美国用燃料电池为阿波罗等宇宙飞船提供电源。在宇航工业发展的推动下，常温氢氧燃料电池技术有了长足的发展，但由于当时燃料电池系统造价昂贵，因此只应用在航天、军事等特殊场合。近年来，由于矿物资源的日趋贫乏和生态环境问题日益受到重视，为此人们迫切希望发展高效的、既可节省有限矿物资源同时又可减少CO2排放的发电技术。燃料电池发电技术正好能够满足以上要求，因此重新受到了人们的重视。燃料电池（FC）是继火力、水力和核能之后的第四种发电方式，传统的发电方式是通过燃烧过程将燃料的化学能转化为热能，再通过一系列的转换，最终转化为电能。由于热机循环受到“卡诺定律”的限制，因而转换效率很低，一般在30%～40%。再加上电厂离用户比较远，长距离输电过程中电能又会损失一部分，所以一次能源的利用效率很低。燃料电池是将储存在燃料和氧化剂的化学能通过电化学过程，直接转化为电能，同时释放出热量。因为不经过燃烧过程，因而能量转换效率不受“卡诺循环”限制，因此发电效率可达60%～80%以上，实际使用效率是内燃机的2～3倍。若充分利用余热回收，燃料电池的总效率可达85%，而且可以在带着部分负荷运行的情况下进行维修，除了有低比率碳氧化物排放外几乎没有任何有害的排放物。

燃料电池是一种将储存在燃料和氧化剂中的化学能，直接转化为电能的装置。当源源不断地从外部向燃料电池供给燃料和氧化剂时，它可以连续发电。燃料电池的组成与一般电池基本相同，其单体电池是由正负两个电极（负极为燃料电极，正极为氧化剂电极）以及电解质组成；不同的是，一般电池的活性物质贮存在电池内部，限制了电池容量，而燃料电池的正、负极本身不包含活性物质，只是个催化转换元件。因此，燃料电池是名符其实的把化学能转化为电能的能量转换机器。电池工作时，燃料和氧化剂由外部供给，原则上只要反应物不断输入，反应产物不断排除，燃料电池就能连续地发电。这里以氢-氧燃料电池为例来说明燃料电池的基本工作原理。氢-氧燃料电池中的化学反应是电解水的逆过程，具体电极反应为：

负极 H +2OH-→2H2O +2e

正极 0.5O +H2O +2e →2OH-

电池反应 H +0.5O2→H2O

另外，必须有一套相应的辅助系统，包括反应剂供给系统、排热系统、排水系统、电性能控制系统及安全装置等，燃料电池才能工作。燃料电池通常由形成离子导电体的电解质板及其两侧配置的燃料极（阳极）、空气极（阴极）和气体流路构成，气体流路的作用是给燃料电池输送燃料气体和空气（氧化剂气体）。实用的燃料电池中因电解质不同，经过电解质与反应相关的离子种类也不同。PAFC和PEMFC反应中与氢离子（H+）相关，发生的反应为：

燃料极 H2=2H ++2e (1)

气极 2H++0.5O2+2e =H2O (2)

总反应 H2+0.5O2+2e =H2O (3)

在燃料极中，供给的燃料气体中的H2变为H+和自由电子；H+移动到电解质中与空气极一侧供给的O2发生反应；自由电子经由外部的负荷回路，再返回到空气极一侧，参与空气极一侧的反应。从反应式(3)可以看出，H2和O2生成H2O，除此以外没有其他反应，H2所具有的化学能转变成了电能。

依据电解质的不同，燃料电池分为碱性燃料电池（AFC）、磷酸型燃料电池（PAFC）、熔融碳酸盐燃料电池（MCFC）、固体氧化物燃料电池（SOFC）及质子交换膜燃料电池（PEMFC）等。燃料电池不受卡诺循环限制，能量转换效率高，洁净、无污染、噪声低，模块结构、积木性强、比功率高，既可以集中供电，也适合分散供电。目前，以上几类燃料电池都有了很大程度的发展。燃料电池的研究现状

1。碱性燃料电池(AFC)

　　这种电池用35%~45% KOH为电解液，渗透于多孔而惰性的基质隔膜材料中，工作温度小于100℃。该种电池的优点是氧在碱液中的电化学反应速度比在酸性液中大，因此有较大的电流密度和输出功率。但氧化剂应为纯氧，电池中贵金属催化剂用量较大，而利用率不高。目前，此类燃料电池技术的发展已非常成熟，并已经在航天飞行及潜艇中成功应用。国内已研制出200 W氨-空气的碱性燃料电池系统，制成了1 kW、10 kW、20 kW的碱性燃料电池，20世纪90年代后期在跟踪开发中取得了非常有价值的成果。

　　发展碱性燃料电池的核心技术是要避免二氧化碳对碱性电解液成分的破坏，不论是空气中百万分之几的二氧化碳成分还是烃类的重整气使用时所含有的二氧化碳，都要进行去除处理，这无疑增加了系统的总体造价。此外，电池进行电化学反应生成的水需及时排出，以维持水平衡。因此，简化排水系统和控制系统也是碱性燃料电池发展中需要解决的核心技术。

2、磷酸型燃料电池(PAFC)

　　这种电池采用磷酸为电解质，工作温度200℃左右。其突出优点是贵金属催化剂用量比碱性氢氧化物燃料电池大大减少，还原剂的纯度要求有较大降低，一氧化碳含量可允许达5%。该类电池一般以有机碳氢化合物为燃料，正负电极用聚四氟乙烯制成的多孔电极，电极上涂Pt作催化剂，电解质为85%的H3PO4。在100~200℃范围内性能稳定，导电性强。磷酸电池较其他燃料电池制作成本低，已接近可供民用的程度。目前，国际上功率较大的实用燃料电池电力站均用这种燃料的电池。美国将磷酸型燃料电池列为国家级重点科研项目进行研究开发，向全世界出售200 kW级的磷酸型燃料电池，日本制造出了世界上最大的(11 MW)磷酸型燃料电池。到2002年初，美国已在全世界安装测试了200 kWPAFC发电装置235套，累计发电470万小时。2001年卖出23套。在美国和日本，有几套装置已达到连续发电1万小时的设计目标。欧洲现有5套200 kWPAFC发电装置在运转。日本福日电器和三菱电器已经开发出500 kWPAFC发电系统。我国魏子栋等人进行Pt3(Fe/Co)/C氧还原电催化剂的研究，并提出了Fe/Co对Pt的锚定效应。磷酸型燃料电池发电技术目前已得到高速发展，但是其启动时间较长以及余热利用价值低等发展障碍导致其发展速度减缓。

3、熔融碳酸盐燃料电池(MCFC)

　　这种电池用两种或多种碳酸盐的低融混合物为电解质，如用碱-碳酸盐低温共融体渗透进多孔性基质，电极为镍粉烧制而成，阴极粉末中含多种过渡金属元素作稳定剂，主要是在美国、日本和西欧研究和利用较多。2~5 MW外公用管道型熔融碳酸盐燃料电池已经问世，在解决MCFC的性能衰减和电解质迁移方面已取得突破。美国燃料电池能源公司目前正在实验室测试263 kWMCFC发电装置。意大利Ansaldo公司与西班牙Spanishcomp’s合作开发100 kWMCFC发电装置和500 kWMCFC发电装置。日本日立公司2000年开发出1 MMCFC发电装置。三菱公司2000年开发出200 kWMCFC发电装置。东芝开发出低成本的10 kWMCFC发电装置。我国已将MCFC正式列入国家“九五”攻关计划，已研制出1~5kW的熔融碳酸盐燃料电池。MCFC中阴极、阳极、电解质隔膜和双极板是基础研究的4大难点，这4大部件的集成和对电解质的管理是MCFC电池组及电站模块的安装和运转的技术核心。

4、固体氧化物燃料电池(SOFC)

　　电池中的电解质是复合氧化物，在高温(1 000℃以下)时，有很强的离子导电功能。它是由于钙、镱或钇等混入离子价态低于锆离子的价态，使有些氧负离子晶格位空出来而导电。目前世界各国都在研制这类电池，并已有实质性的进展，但存在缺点:制造成本较高;温度太高;电介质易裂缝;电阻较大。目前已开发了管式、平板式和瓦楞式等多种结构形成的固体氧化物燃料电池，这种燃料电池被称为第三代燃料电池。美国和日本多家公司正在开发10 kW平面轮机SOFC发电装置。德国西门子-西屋电器公司正在测试100 kW SOFC管状工作堆，美国在测试25 kWSOFC工作堆。国内大都处于SOFC的基础研究阶段。SOFC在高温下工作也给其带来一系列材料，密封和结构上的问题，如电极的烧结，电解质与电极之间的界面化学扩散以及热膨胀系数不同的材料之间的匹配和双极板材料的稳定性等。这些也在一定程度上制约着SOFC的发展，成为其技术突破的关键方面。

5、质子交换膜燃料电池(PEMFC)

是继AFC、PAFC、MCFC、SOFC之后正在迅速发展起来的温度最低、比能最高、启动最快、寿命最长、应用最广的第五代燃料电池，它是为航天和军用电源而开发的。在美国《时代周刊》的社会调查结果中被列为21世纪十大科技新技术之首。国内研制具有代表性的是利用AFC技术积累全面开展PEMFC研究;在以聚苯乙烯磺酸膜为电解质的PEMFC、Pt/C电催化剂制备、表征和解析方面也进行了广泛的工作。美国多家公司、日本本、三洋、三菱等公司也已研究开发出便携式PEMFC发电堆。加拿大电力系统公司与日本的EBARA公司合作研究开发250 kWPEMFC发电设备和1 kW PEMFC便携式发电系统。德国在柏林建造了一个250 kW PEMFC的实验堆。质子交换膜燃料电池的核心技术是电极-膜-电极三合一组件的制备技术。为了向气体扩散，电极内加入质子导体，并改善电极与膜的接触，采用热压的方法将电极、膜、电极压合在一起，形成了电极-膜-电极三合一组件，其中，质子交换膜的技术参数直接影响着三合一组件的性能，因而关系到整个电池及电池组的运行效率。PEMFC的价格也制约着其商业化进程，因此，改进其必要组件性能，降低运行成本，是发展PEMFC的重要方向。

高效洁净的燃料电池发电技术的先进性、实用性已经为世界所公认。对燃料电池的开发研究以及商业化，是解决世界节能和环保的重要手段。我国也在加大对燃料电池的开发、研究与利用力度。尽管燃料电池还存在一些问题,比如电极材料、制造成本、催化剂等等问题，但是瑕不掩瑜，加快燃料电池发展必然是世界发展的总趋势。在发展燃料电池过程中，应该根据各种不同燃料电池各自的优缺点和发展障碍，有针对性地展开适宜的研究，使各种燃料电池都能发挥应有的作用。随着燃料电池技术的进一步深化,必将能够加快我国经济建设与可持续化发展步伐。燃料电池能够作为一种高效环保的新能源方式，很快就会走进我们的生活。

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第二篇：应用化学专业文献综述

利用人工神经网络建立土壤中生物含硫气体释放模型

作者：***

指导教师：***

摘要：

BP神经网络具有结构简单、技术成熟的优点，在很多领域都有广泛的应用。本文中详尽的阐述了BP神经网络的原理及结构，并介绍了如何利用BP神经网络建立土壤生物含硫气体释放模型，准确预测土壤生物含硫气体释量。

关键词：BP神经网络，人工神经网络，含硫气体，土壤，释放。

Using artificial neural network build soil biological sulfur

gases released model

****

Abstract：

With the advantage of simple structure and mature technique,BP neural net work has extensive application in many fields.Detailed in this article describes the BP neural network structure and principle,Establish mathematical model for soil sulfur emission using BP learning algorithm in artificial neural network,The forecast tests of soil sulfur emission were conducted using this model.

Key words: BP neural network,Artificial neural network,Sulfur gas, soil,Emission

前言：

随着全球气候变化的日益明显和酸沉降问题的加剧，人们越来越关注自然界中硫循环对全球气候变化和环境的影响。陆地生态系统是含硫化合物释放的重要自然源之一，建立土壤挥发性含硫化合物释放模型，不仅可以减少硫释放通量的实测次数，而且可使估算的通量值更准确。

人工神经网络方法是一种新型的黑箱方法，不需要了解输入输出之间的相互关系，其自组织学习功能能够“记忆”样本所含的信息，网络根据训练样本的数据来自动寻找相互关系，给所研究的系统以具体的数学表达。该方法对非线性问题具有极高的求解能力，特别适合用来解决推理过程不明确的问题。目前，对于含硫物质在土壤中分解转化为挥发性含硫化合物的机理和过程了解不多，因此应用人工神经网络独特的学习能力和自动建模功能，对非线形问题具有极高的求解能力，来解决这一推理过程不明确的问题。

正文：

1 BP神经网络描述

1.1 人工神经网络

人工神经网络（Artificial NeuralNetworks,ANN），是一种模拟人类或动物神经网络行为特征，进行分布式并行信息处理的算法数学模型[1]。这种网络依靠系统的复杂程度，通过调整内部大量节点之间相互连接的关系，从而达到处理信息的目的。人工神经网络对那些暂不清楚内部原理和过程而无法用数学公式表示的问题、无法解决的三维以上的数理空间问题或在求解非线性问题领域中，有着很好地解决能力[2]。人工神经网络具有自学习和自适应的能力，可以通过预先提供的一批相互对应的输入－输出数据，分析掌握两者之间潜在的规律，最终根据这些规律，用新的输入数据来推算输出结果，这种学习分析的过程被称为“训练”。

1.2 BP神经网络

早在1943年心理学家Mcculloch和数理逻辑学家Pitts就提出了关于神经网络的数学模型，现在一般称为MP神经网络模型。到1982年Hopfield提出了非线性的离散模型[3]。Rumelhart等于1986年提出了并行分布处理(PDP)的理论和多层网络的误差反传学习法(Back-Propagation，简称BP算法)，由于多层前馈网络的训练经常采用误差反向传播算法，人们也常把多层前馈网络称为BP神经网络[4]。由于具有结构简单、工作状态稳定、易于硬件实现等优点，在众多的神经网络模型中， BP神经网络的应用最为广泛，尤其是在模式识别及分类、系统仿真、故障智能诊断、图像处理、函数拟合、最优预测等方面。

1.3 BP神经网络结构

上图为三层前馈神经网络的拓扑结构，其中x为输入节点，y为输出节点，w为隐节点的输入及输出信息，这种神经网络模型的特点是：多层神经元仅与相邻层神经元之间有连接;各层内神经元之间无任何连接;各层神经元之间无反馈连接[5]。

输入信号先向前传播到隐节点，经过变换函数之后，把隐结点的输出信息传播到输出结点，在给出输出结果。结点的变换函数通常选取Sigmoid型函数。

BP神经网络的输入输出关系是一个高度非线性映射关系，如果输入结点数为n，输出结点数为m，则网络是从n维欧氏空间的映射。通过调整BP神经网络中的连接权值以及网络的规模，可以实现非线性分类等问题，并且可以以任意精度逼近任何非线性函数。在确定了BP网络的结构后，利用输入输出样本集对其进行训练，也即对网络的权值和阈值进行学习调整，以使网络实现给定的输入输出的映射关系。经过训练的BP网络，对于不是样本集中的输入也能给出合适的输出，这种性质称为泛化(Generalization)功能。从函数拟合的角度看，说明BP网络具有插值功能。

2 利用BP神经网络算法建立土壤中生物含硫气体释放模型

2.1 建模原理

采用目前广泛应用的反向传播神经网络(BP )模型。它包括三个节点层次，即输入层、隐含层和输出层[6]。各层节点之间通过权形成全互连，而各层次内的节点之间没有连接。输入层各点的输入信号经权重藕合到隐层的各节点，由作用函数f(x)转换后再耦合到输出层的各点，将输出信号与学习样本的目标值进行比较，两者之误差沿原连接通道返回，利用反传算法修改各层节点的连接权重，使误差达到最小。最常用的作用函数是Sigmoid函数。

即：

因为Sigmoid函数是一个连续可微的函数，在实际应用中效果良好。对于n-m-1三层BP网络，基本的BP算法可描述如下：给定训练样本的输入I和输出T，设为第P个样本的实际输出，则

设为第P个样本的期望输出，则：

（1） 输出层到隐含层的传递误差项为：

式中；δ为节点误差；w为权重。

由于经典的BP算法存在着收敛速度慢，有局部最小问题等缺点，因此人们提出了一些改进方法。改进的BP算法：在调整权值时，采用添加惯性冲量技术，过滤学习过程中的高频振荡，使学习率可以取较大的值，加快学习速度。权值调整公式如下：

其中：ΔW (t)为当前的权值修正值；ΔW (t-1)为上一学习周期的权值修正值；t为学习次数；η和α分别为学习率和惯性因子。(2)跳跃学习，在学习过程中对于一些先达到很小误差的学习样本，不进行反传算法，直至其误差超过最小误差，再进行权值修正[7]。

2.3 实验概述

以温度、土壤含水率、氨酸添加量和土壤pH值作为土壤释放挥发性含硫化合物的主要影响因素，采用正交实验方法分析这些因素与土壤硫释放速率的关系，利用BP神经网络算法对实验结果建模[8]。

2.2 实验中影响含硫气体释放的主要因素

由于土壤生物含硫气体释放是在微生物作用下产生的，因此影响含硫气体释放的主要因素也是影响微生物的因素。它包括：土壤温度、土壤含水量、氨基酸添加量，土壤pH值，光照，含氧量[9]。

2.2.1 土壤温度

如前所述，挥发性有机硫化合物释放受微生物和酶活性的影响，而微生物和酶必须在一定的温度下才能表现出活性[10]。因此，挥发性有机硫化合物通量与温度有较强相关性。在一定的温度范围内，微生物活动和酶活性随温度升高而增加。温度升高土壤中有机物质和含硫化合物代谢速度加快，含硫气体的释放种类和释放量均随之增加。同时，温度升高土壤中微生物种类也增加，因此代谢生成的含硫化合物种类也将随之增加。

当温度超过一定范围后，含硫气体通量反而下降。这主要是当温度超过某一阀值后，酶结构发生重组或破坏，导致酶活性降低。另一方面，高温也将导致微生物活性降低。微生物活动和酶活性的最佳温度不同的研究得到的结果不同。土壤COS吸收的最适温度可能与不同类型以及土壤中不同土壤微生物种类有关。

2.2.2 含水量

土壤含水量影响土壤的物理、化学和生物过程，因此对土壤痕量气体交换有一定影响。当土壤含水量过低时，微生物代谢活动明显减慢，许多微生物休眠甚至死亡，导致含硫气体释放降低;另一方面，由于很多参与硫循环的微生物为微需氧型或兼性厌氧型微生物，当土壤含水量超过一定值后，随着土壤含水率的增加，土壤环境将逐渐趋于严格的绝对无氧条件，在此条件下微需氧微生物和兼性厌氧型微生物活性受到抑制甚至死亡，导致硫释放减少。研究表明[11]，硫源释放含硫气体的最佳含水率为50%～75%，这也是土壤中微生物生长的较适宜的含水条件。

2.2.3 土壤PH

土壤酸碱度一可影响土壤微生物数量、分布及酶活性，因此也将在很大程度上影响含硫气体的释放。土壤在中性偏酸的环境下硫释放较多，这主要与土壤中微生物适宜生长的P一致[12]。由于微生物H值相休眠期芽饱复苏期长的缘故，在酸性条件下，H2S，DMS(甲硫醚)，MT(甲硫醇)产生较慢，释放初始时间较长；由于酸性条件下·OH自由基较少的缘故，酸性条件下含硫气体消失速度也较慢。

2.2.4 氨基酸添加量

实验中采用添加不同种类的氨基酸来增强土壤硫源，增强土壤硫释放量。

2.2.5土壤氧化还原条件

土壤氧化还原条件是影响硫气体释放的一个重要因素。氧化还原条件的变化可改变土壤中硫的形态，并导致含硫气体种类和速率的改变[13]。土壤中反硫化菌对Eh有一定要求，故土壤中凡是能够影响土壤氧化还原电位的物质含量均能通过影响土壤Eh而影响含硫气体的发生量。土壤有机质，特别是易矿化的有机质，对稻田H2S的产生起着双重作用，一是作为土壤微生物的碳源和能源，为微生物活动提供条件;二是作为最主要的电子供体，在其被土壤微生物分解的同时使土壤Eh降低，为反硫化菌活动提供环境条件。

2.2.6 光照

根据利用能源的方式，微生物可分为光能营养型与化能营养型两大类。当参一与含硫气体释放的微生物为严格光能营养型时，只有在白天光照条件下才一参与含硫气体代谢。当微生物为严格的化能营养型时，无光照条件下，没有光能微生物与之竞争，化能微生物代谢较为旺盛，含硫气体通量增加[14]。当参与含硫气体的微生物为兼性营养型时，在有光照时条件下主要以光能作能量，在无光照条件下则以化学能作为能量，光照对其影响不大。室内培养水稻土研究发现，光照条件下土壤含硫气体释放速率普遍高于无光照条件光照还可影响植物含硫气体的通量。研究发现[16]，植物COS吸收日变化与光合有效辐射(PRA)有较好相关性。主要是由于COS吸收与CO2吸收均受气孔控制，植物COS吸收速率与植物光合作用速率有很好相关性，白天高等植物COS吸收速率显著高于晚上，晚上植物也可吸收COS，但速率较小，说明光照并不是高等植物吸收COS的必要因素。

2.2.7 碳源氮源

土壤类型的不同、肥料的添加都对土壤微生物的种类、数量有较大影响。一般土壤越肥沃(有机物质含量多)，土壤中的微生物也越丰富，比如黑钙土＞棕壤＞灰壤＞水沼土＞砖红壤[5]。这是造成各种土壤含硫气体释放量不同的重要因素之一。研究表明[15]：有机碳的加入使含硫氨基酸分解产生的大部分含硫气体的释放量增加，而它对硫酸二乙酯分解的影响恰恰相反。在水稻土中添加一定量的硝酸铵(氮肥)可以大大降低含硫气体的释放量，从而改善还原性含硫气体对植物根系的毒害。

3 结语

BP神经网络具有自学习能力、自组织能力、容错与自修复能力、模式识别与检索能力，BP神经网络应用于土壤含硫气体释放研究与预测有很大优势。但BP模型是一个非线性映射网络，模型学习样本的输入和输出信号相关性大小对模型的预测能力有较大影响。因此，本研究中选择影响土壤硫释放的因素非常重要，只有将对土壤硫释放有明显影响的因素作为模型输人，才能使建立的模型有较高预测精度。

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